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九州现金:科研进展|物质学院于平课题组创新制备高产率与高自旋三角烯三聚体

时间:2022-04-26浏览:10设置

      近日,上科大物质学院于平课题组与上海交通大学王世勇课题组合作,首次发现通过脱水反应表面实现超高产率的三角烯三聚体制备,并验证了产物结构的高自旋特性。该研究以On-surface synthesis of triangulene trimers via dehydration reaction”为题发表在国际知名期刊自然·通讯Nature Communications上。


三角烯是一类具有高自旋基态的锯齿边缘三角形纳米石墨烯,这种独特的形貌使得三角烯及其更高的同系物无法构建没有未配对电子的凯库勒型共振结构,因此三角烯及其更高同系物的化学反应活性高、稳定性差,在传统的溶液化学中很难获得无取代基的纯锯齿边缘的三角烯或其更高的同系物。尽管如此,在理论研究中,由于三角石墨烯具有铁磁耦合的边缘态,其净自旋随着分子尺寸的变化而变化,具有构建高自旋框架的潜力,因而被认为在未来分子自旋电子学应用中有着重要潜力,其对碳基自旋器件的研发也尤为重要。

在以往的研究中,多通过苯环或者单键连接形成三角烯结构,该结构中两个三角烯单元之间为反铁磁耦合,AB两种子晶格的碳原子数相同,导致最后净自旋S为0。为了构建三角烯的高自旋体系,需要三角烯单元连接在苯或三嗪间隔体的相同子晶格位置(图1c)以产生子晶格的不平衡,继而产生高自旋基态。然而由于未配对电子的超高化学活性,由溶液或表面方法合成三角烯高自旋体系仍然是一项具有挑战性的任务。

为解决这一问题,研究团队探索了包括炔烃环三聚和表面脱水反应在内的两种合成由苯环和三嗪环连接的三角烯三聚体的方法。研究发现,与使用传统的炔烃环三聚方法制备苯环连接的三角烯三聚体相比,新开发的三角烯二聚体和三角烯单体共蒸镀的表面脱水反应可以制备出三嗪环连接的三角烯三聚体,其同时具有超高的化学选择性。这一方法显著提升了三角烯三聚体表面制备的产率和质量。其S = 3的高自旋基态也由自旋极化密度泛函理论计算及STS谱测量进行了精准表征。

图1 三角烯二聚体和三聚体的磁耦合


Tt三角烯三聚体的表面合成和化学结构表征


本研究采用新方法制备了高质量的三角烯基高自旋系统的碳纳米材料,加深了对高自旋结构中的磁性相互作用的理解,为未来实现基于三角烯的二维高自旋网络和碳基的自旋电子器件提供了新的研究思路和材料选项。

    此项工作中,九州现金博士研究生程苏琴、薛志杰以及上海交通大学博士研究生李灿为共同第一作者,九州现金于平教授和上海交通大学王世勇教授为共同通讯作者,九州现金为论文第一完成单位。于平课题组该研究得到了上海市科委资金(20ZR1436900)以及九州现金启动经费的支持。


论文链接:

https://doi.org/10.1038/s41467-022-29371-9


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